本技术涉及一种氮化碳同质结光催化剂的制备技术,特别包含偕胺肟基团和氮缺陷。该技术利用氮化碳作为起始材料,通过高温熔盐法和高温碱刻蚀法制备,旨在提高光催化性能。
背景技术
能源是国民经济发展的基础,相较于传统化石能源和新能源,核能仍是目前最成熟的技术。铀是最主要的核料资源,在铀矿开采冶炼、铀浓缩、核电站运行、铀尾矿处理处置等过程中会产生大量铀废水废渣,废渣在长期风化和雨水淋滤作用下逐渐浸出铀,向周边水域环境迁移扩散,加大铀废水的产量。可溶铀酰离子(U(Ⅵ))是铀在地表水中的主要存在形式,进入自然环境后经食物链被人体积累,对人的肾脏、肝脏、肺等器官构成巨大威胁。
U(Ⅵ)的光催化还原固定法具有反应条件温和、绿色友好、能耗低等优势,被视为最有应用前景的铀废水修复技术之一。该法中,调控开发具有优异性能的光催化剂是推动U(Ⅵ)去除回收技术的关键。在众多的U(Ⅵ)光催化剂中,石墨相氮化碳(g-C3
N4
)是一种具有典型类石墨烯层状结构的高分子聚合物,C、N原子组成的三嗪环单元结构形成离域性大的π键共轭体系。g-C3
N4
还具有耐受温度高,不溶于有机溶剂,化学稳定性强,能响应可见光的优势。目前,探究制备环保、廉价、可高效吸收光能并分离电子-空穴对(e-
-h+
),诱导U(Ⅵ)还原固定的g-C3
N4
基光催化剂是发展该工艺的核心。g-C3
N4
的同质结工艺利用两个同类g-C3
N4
的相互接触,使其带隙交错,在两者接触面形成内置电场,从而提高光生e-
-h+
的分离效率。
形貌调控和元素掺杂等方法可有效改变g-C3
N4
的能带结构,从而提升材料的导电能力及载流子寿命。但掺杂引入其他金属元素,可诱导水处理过程中的二次污染,降低复合材料的安全性。缺陷调控可有效改变半导体的表面局域微环境,是增强光催化剂吸附性能,提高其导电性、氧化还原电位和催化活性的有效途径之一,半导体中的氮缺陷(Nx
)可诱导中间态隙,高效激发光体系的载流子,作为陷阱中心而延缓e-
-h+
复合。g-C3
N4
光催化还原U(Ⅵ)的活性还与其表面对U(Ⅵ)的吸附性能密切相关,为了实现光催化剂的效率及原位再生,倾向于做到协同U(Ⅵ)富集、光催化还原等反应于一体,充分发挥吸附和催化的优势,最终有效提升废水中U(Ⅵ)的去除性能。
因此,如何改性调控g-C3
N4
的理化性质,以该种经济、化学稳定的材料开发出一种能协同U(Ⅵ)吸附和高效光催化还原的催化剂,以实现废水中铀污染的高效固定去除是亟需解决的问题。
实现思路