本技术涉及二氧化碳光还原催化材料技术,特别是一种高效CO2光还原自旋催化剂及其制备技术。该催化剂由特定配体与金属中心组成,通过优化配体结构,显著提高CO2光还原效率。制备方法简便,可大规模生产,为CO2转化利用提供新途径。
背景技术
作为超分子化学中的一种常见策略,自组装为从简单的构建模块获得人工功能分子提供了一个重要的“自下而上”原则。在超分子化学领域的许多合成策略中,配位键的方法使人们能够构建各种多金属超分子,如大环、金属定位和金属网格,利用高度定向的金属与配体相互作用。事实上,自组装过程中构建模块的模块化特性使得功能分子的合成更加容易,并且已经建立了巨大的纳米级分子结构库。
尽管超分子策略的实施在几个学科上取得了突破,但由于难以调节金属中心的电子结构,对装配系统所需的宝贵性能预测是不充分或不可能的。例如,在人工光合作用领域中,利用催化活性中心周围的局部配位环境修饰电子态已被证明是高效筛选高性能催化剂的有效方法。然而,自旋态对超分子组装中可预测活性和/或选择性的影响长期被忽视,主要是因为精确控制催化活性中心的局部自旋态是一个严峻的挑战。
在多金属配合物中有意将许多金属位点作为可接近的活性组分结合在一起,通过高密度的活性位点和它们之间的协同作用,赋予了吸引人的催化性能。一些贵金属配合物,如Ru(II),Pt(II),Ir(III)等,已被广泛应用于通过一些线性配体构建光活性金属有机组装体。然而,它们缺乏可调节的电子结构,常常使它们无法作为合适的模型来研究电子结构和光催化之间的关系。
实现思路