本技术属于化学领域,提供了一种用于甲烷干重整的催化剂的制备方法:制备3D‑Ti‑Ce‑O载体,并将Ni、Fe、Nb活性金属负载于3D‑Ti‑Ce‑O载体上,得到Ni‑Fe‑Nb/3D‑Ti‑Ce‑O催化剂。本发明还同时提供了一种甲烷干重整反应,将CH<subgt;4</subgt;和CO<subgt;2</subgt;按照1:1的体积比混合后作为原料气体从气体出入口输入至石英管内腔中与催化剂接触后,在等离子体放电作用下进行反应,从而生成CO和H<subgt;2</subgt;。本发明提供的Ni‑Fe‑Nb/3D‑Ti‑Ce‑O催化剂在DBD中表现较高的甲烷、二氧化碳转化率和长期稳定性。
背景技术
甲烷分子的键能极高,且甲烷二氧化碳重整(DRM)反应是一个强吸热反应过程,需要在高温条件下才能发生,还会伴随着甲烷裂解和CO歧化等副反应。应用等离子体技术可以向反应体系输入高品质能量以活化反应物,在体系中产生自由基、离子、电子等多种活性物质,从而使反应在温和条件下进行。介质阻挡放电(DBD)是一种常用的等离子体技术,已被证明可以在大气压和接近室温的条件下实现甲烷干重整反应。
在DBD中加入催化剂可以进一步提升反应的转化率和选择性,目前的研究中使用的催化剂大部分为活性金属负载型催化剂,常用的金属包括Fe、Cu、Pt、Ni、Au等,载体有Al2
O3
、MgO、SiO2
、ZrO2
等。在反应过程中会发生催化剂结构的改变、失活等问题,因此开发一种活性高、稳定性好的催化剂对DBD在甲烷干重整中的发展十分重要。
如专利CN114733528A公开了一种镍/氧化铈催化剂的制备方法,该方法使用沉淀法制备碱式碳酸铈前驱体、浸渍法负载Ni获得Ni/CeO2
催化剂,提高了反应的转化率,但在负载Ni后催化剂载体发生明显的聚集;专利CN116393158A公开了一种用于甲烷干重整制合成气催化剂的制备方法及应用,通过浸渍法将Ni和Ce负载于MCM-41上,再使用射频等离子体处理得到Ni-Ce/MCM-41催化剂,提升了活性组分-助剂-载体的相互作用力。
实现思路